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利用TILDAS技术时时测量N2O同位素异构体的研究

撰稿人: 日期:2019-1-17 点击次数:784

N2O是最重要的人为排放的臭氧消耗物质,也是一种重要的温室气体。为了更好地理解源和汇的过程, 通过测量线性N2O分子的中心(α)和末端(β)位置上15N在分子内的分布,从而获得的信息是至关重要的。N2O同位素测量的标准技术是基于实验室的同位素比率质谱(IRMS)和烧瓶取样。然而,它也有一些缺点,例如仪器的大尺寸,这妨碍了现场测量。 激光光谱学是一种有价值的替代方法,因为它具有内在选择性,可以设计用于无人值守测量的现场部署。通过实施量子级联激光吸收光谱学(QCLAS)以在N2处对δ15Nα和δ15Nβ达到0.5‰的精确度。
瑞士空气污染与环境技术实验室的Mohn等人,在2012年在草地上空,采用Aerodyne的TILDAS激光光谱仪,进行了N2O同位素的EC测量。仪器采用在2188cm-1频段下,具备多通道吸收单元((光路长度56米,体积0.5升)和脉冲归一化检测系统。由TDLWintel软件控制气体温度稳定到0.05K,并通过校准的10kΩ热敏电阻监测。气体温度(305K),压力(8kPa)和激光线宽度(0.0068cm-1)。
左下图显示,N2O混合比显示出微小但典型的日变化,随夜晚时间增加可达334.2 ppb,比本底浓度高10 ppb。尽管N2O混合比的变化在一开始很小,但15Nbulk值显示出可检测的反向趋势。右下图显示,正重复测量(n=136)下,N2O的混合比为326.47±0.36 ppb,δ15Nα为15.28±0.24‰,15Nβ=−2.91±0.17‰。δ15Nα和δ15Nβ的长期测量精度堪比IRMS。TILDAS技术可与GC-ECD相比肩。


本研究首次对大气混合比下的N2O同位素异构体组成进行实时分析。测量结果显示,Aerodyne的长期精度δ15Nα和δ15Nβ优于IRMS。此外,TILDAS测定的N2O混合比的精度与全球监测网络(GC-ECD)应用的标准技术相当。出色的分析精度可以解决N2O混合比和同位素组成的微小变化。如本可行性研究所示,大气混合比下的N2O同位素连续高精度分析可用于N2O源过程的识别,开辟了一个全新的应用领域。
 
Aerodyne N2O同位素气体监测仪:
 
u  精度precision

u  快速响应时间:10HZ
u  样品流速:500slpm
u  样品池体积:2L
u  操作温度:10~35 ℃
u  直接测量,无需样品前处理
u  16通道阀控制的复杂采样系统,独有的sample/reference切换技术,实现自动化背景校准
u  强大的TDLWintel软件,提供灵活的仪器控制和实时数据分析,直接得到需要的通量结果,并将原始数据和通量结果文件进行存储。
u  显示及控制:可远程操控,无人值守
 
本文献
Site selective real time measurements of atmospheric N2O isotopomers by laser spectroscopy
其他参考文献:
Sensitive absorption measurements in the near-infrared region using off-axis integrated-cavity-output spectroscopy。
Guidelines and recommended terms for expression of stable-isotope-ratio and gas-ratio measurement results。
Measurement of gaseous emissions from denitrification of applied 15N.

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